Untersuchung von Radionuklid-Bindungsmechanismen in Zement durch sequentielle Extraktion an in-situ Proben aus dem GTS-CIM-Experiment

Das BASE beteiligt sich seit 2020 am „Carbon-14 and Iodine-129 Migration in Cement (CIM)-Experiment“ im Felslabor Grimsel. In diesem wurde eine Radionuklidlösung in einen von Kristallingestein umgebenen ca. 20 Jahre alten Zementkörper injiziert und den Radionukliden über einen Zeitraum von mehr als drei Jahren die Möglichkeit gegeben, durch den Zementkörper in Richtung des umgebenden Kristallingesteins zu migrieren. Nach Abschluss der Migrationsphase wurde der Bereich um das Injektionsbohrloch zur Gewinnung von Probenmaterial überbohrt. Dem BASE steht als Projektpartner Probenmaterial für Analysen zur Verfügung. In dem hier vorgesehenen Forschungsvorhaben sollen die Bindungsmechanismen von Radionukliden in Zement anhand der in-situ-Proben aus dem CIM-Experiment untersucht werden. Im Fokus stehen die langlebigen anionischen Radionuklide I-129 und Cl-36, die von Relevanz für die Langzeitsicherheit eines Endlagers für radioaktive Abfälle sind. Ziel der Untersuchungen ist es, das Prozessverständnis hinsichtlich der Migration von I-129 und Cl-36 in Zement, der unter anderem innerhalb der geotechnischen Barrieren eines Endlagers für radioaktive Abfälle Verwendung finden kann, unter realitätsnahen Endlagerbedingungen zu verbessern. Über das Prozessverständnis hinaus sollen Daten generiert werden, die zur Validierung von Rechenprogrammen zur Bewertung der Langzeitsicherheit genutzt werden können. Daten aus in-situ Experimenten sind dabei besonders wertvoll. So kann die Untersuchung von Proben aus dem CIM-Experiment Erkenntnisse dazu liefern, ob sich bisherige Ergebnisse aus Laborstudien auf realitätsnahe Endlagerbedingungen (große räumliche und zeitliche Skalen sowie realistische Umgebungsbedingungen) übertragen lassen. Der Erkenntnisgewinn aus dem Vorhaben soll dazu beitragen, dass das BASE die von der Vorhabenträgerin im Standortauswahlverfahren zu treffenden Aussagen zur Radionuklidmobilität auf Basis des Standes von Wissenschaft und Technik bewerten kann. Das Forschungsvorhaben fokussiert auf die Fragestellung, welche Mechanismen zu einer Rückhaltung von I-129 und Cl-36 im Zement beitragen. Aufschluss über die jeweilige Oberflächenspezies bzw. die Bindungsform der Radionuklide soll deren sequentielle Extraktion aus dem Zement geben. Durch die Behandlung der Proben mit geeigneten Extraktionslösungen sollen die im Zuge des in-situ-Versuchs gebundenen Radionuklide schrittweise mobilisiert werden. Aus der analytischen Quantifizierung der mittels verschiedener Lösungen mobilisierten Anteile soll rückgeschlossen werden, ob I-129 und Cl 36 bspw. reversibel an den Oberflächen von Zementphasen sorbiert oder durch strukturellen Einbau (bspw.in AFm und AFt-Phasen) effektiv immobilisiert wurden.